研究揭示二氧化碳高選擇性電還原“雙通道”機(jī)理 相關(guān)成果發(fā)表于《自然—納米技術(shù)》

。他們研發(fā)出鉛單原子合金化的銅基催化劑(Pb1Cu)，實(shí)現(xiàn)了二氧化碳高活性、高選擇性還原制備甲酸鹽，并探究了該過程的理論機(jī)理。相關(guān)成果發(fā)表于《自然—納米技術(shù)》。

夏川團(tuán)隊(duì)和曾杰團(tuán)隊(duì)制備出Pb1Cu

，在實(shí)現(xiàn)二氧化碳高效電還原制備甲酸鹽的同時(shí)，保證了該催化劑的高選擇性和穩(wěn)定性。肖建平團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步確定了Pb1Cu的催化機(jī)理及活性位點(diǎn)，揭示了其高催化活性和高選擇性的根本原因。

肖建平團(tuán)隊(duì)建立了“雙通道”二維反應(yīng)相圖

，用于模擬二氧化碳還原在不同催化劑表面的活性趨勢(shì)變化。研究發(fā)現(xiàn)，不同于傳統(tǒng)單一催化反應(yīng)通道建立的活性趨勢(shì)，二氧化碳電還原制備甲酸鹽過程中存在羧酸根(COOH*)機(jī)理和甲酸根(HCOO*)機(jī)理，形成催化反應(yīng)的“雙通道”。因此，二氧化碳電還原制備甲酸鹽過程的活性趨勢(shì)體現(xiàn)了雙活性頂點(diǎn)的性質(zhì)。

通過反應(yīng)相圖活性趨勢(shì)研究，團(tuán)隊(duì)證明

，二氧化碳電還原制備甲酸鹽反應(yīng)中，Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機(jī)理，這說明更優(yōu)的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現(xiàn)出高二氧化碳電還原活性的原因。此外，銅位點(diǎn)也被驗(yàn)證是Pb1Cu催化二氧化碳電還原制備甲酸鹽的活性位點(diǎn)。

肖建平表示

，“多重反應(yīng)通道”不僅存在于二氧化碳電還原制備甲酸鹽的反應(yīng)中，也普遍存在于復(fù)雜的催化反應(yīng)中。該研究為設(shè)計(jì)高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。

（記者卜葉）